Der aus Hamburg stammende Gelehrte Peter Lambeck (1628–1680) wird 1663 zum Bibliothekspräfekten ernannt und ist gleichzeitig kaiserlicher „Historiographus“. Er erreicht bei Kaiser Leopold I. eine festgeschriebene jährliche Dotation von 1.000 Gulden für die Bibliothek und kann ihren Bestand wesentlich erweitern. Wichtigstes Ereignis seiner Amtszeit ist die Überführung der Ambraser Bibliothek nach Wien. Nach dem Erlöschen der Tiroler Linie der Habsburger 1665 werden die wertvollen Hand- und Druckschriften aus der Ambraser Kunst- und Wunderkammer unter seiner Leitung per Schiff auf dem Inn und der Donau nach Wien überführt: 583 Handschriften und nahezu 1500 Druckschriften. Ein Teil damals auf Schloss Ambras versteckter Werke gelangt erst wesentlich später, 1806, nach Wien, darunter das berühmte Ambraser Heldenbuch (Cod. Ser. n. 2663).
Peter Lambeck beschreibt in seinen Commentarii – entstanden 1665–1679 – ausführlich den Bestand der Bibliothek, der bereits etwa 100.000 Bände umfasst. Die im dritten Band dargestellte Systematik wird später auch im neu gebauten Prunksaal beibehalten.
Kaiser Leopold I. besucht die Bibliothek häufig mit Angehörigen des Hofes und ausländischen Gästen - wie aus den "Audienz-Memorialien" Lambecks hervorgeht (ÖNB, Cod. 8011).
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